Mi sembra che ciò che stava effettivamente accadendo su Android è che stava caricando i file dalla tua libreria sul cloud e quindi li ha resi disponibili su Google Play Music (una delle sue principali funzionalità). Potrebbe anche aver letto direttamente la libreria musicale sul dispositivo. Non ne sono completamente sicuro, a essere onesti, ma ai fini di questa risposta, è per lo più irrilevante.
Per iOS, però, dovrai caricare la musica su Google Play Music utilizzando Google Play Music Manager sul tuo computer. Una volta fatto, sarà disponibile su Google Play Music sul tuo dispositivo iOS (e Android, se è per questo).
Altrimenti, dovresti utilizzare l'app iPhone Music per ascoltare gli MP3 che hai sincronizzato sul tuo iPhone o un'altra app che supporta direttamente l'utilizzo di tali MP3.